teze - České vysoké učení technické v Praze

ČESKÉ VYSOKÉ UČENÍ TECHNICKÉ V PRAZE
TEZE K DISERTAČNÍ PRÁCI
České vysoké učení technické v Praze
Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská
Katedra dozimetrie a aplikace ionizujícího záření
Lenka Dragounová
OPTIMALIZACE MĚŘENÍ NÍZKÝCH AKTIVIT SPEKTROMETRIÍ
ZÁŘENÍ GAMA
Doktorský studijní program: Aplikace přírodních věd
Studijní obor: Jaderné inženýrství
Teze disertace k získání akademického titulu "doktor", ve zkratce "Ph.D."
Praha, listopad 2014
Disertační práce byla vypracována v kombinované formě doktorského studia
na katedře dozimetrie a aplikace ionizujícího záření Fakulty jaderné a
fyzikálně inženýrské ČVUT v Praze.
Uchazeč: Ing. Lenka Dragounová
Státní ústav radiační ochrany, v.v.i.
Bartoškova 1450/28, 140 00 Praha 4 - Nusle
Školitel: Doc. Ing. Tomáš Trojek, Ph.D.
Katedra dozimetrie a aplikace ionizujícího záření
Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská ČVUT
Břehová 7, 115 19 Praha 1
Školitel-specialista: RNDr. Petr Rulík
Státní ústav radiační ochrany, v.v.i.
Bartoškova 1450/28, 140 00 Praha 4 - Nusle
Oponenti: prof. Ing. Ladislav Musílek, CSc.
Katedra dozimetrie a aplikace ionizujícího záření
Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská ČVUT
Břehová 7, 115 19 Praha 1
RNDr Pavel Dryák, CSc.
Český metrologický institut
Radiová 1, 120 00 Praha 10
Teze byly rozeslány dne: ...............................
Obhajoba disertace se koná dne ................................ v ……… hod. před
komisí pro obhajobu disertační práce ve studijním oboru Jaderné inženýrství
v zasedací místnosti č. ........ Fakulty jaderné a fyzikálně inženýrské ČVUT
v Praze.
S disertací je možno se seznámit na děkanátě Fakulty jaderné a fyzikálně
inženýrské ČVUT v Praze, na oddělení pro vědeckou a výzkumnou činnost,
Břehová 7, Praha 1.
prof. Ing. Tomáš Čechák, CSc.
předseda komise pro obhajobu disertační práce
ve studijním oboru Jaderné inženýrství
Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská
ČVUT, Břehová 7, Praha 1
OBSAH
1. SOUČASNÝ STAV PROBLEMATIKY ................................................... 2
2. CÍLE DISERTAČNÍ PRÁCE ..................................................................... 3
3. METODY ZPRACOVÁNÍ......................................................................... 3
4. VÝSLEDKY............................................................................................... 7
5. ZÁVĚR ..................................................................................................... 14
Seznam v tezích použité literatury ................................................................ 16
Seznam prací disertanta ................................................................................ 18
SUMMARY.................................................................................................. 20
1
1. SOUČASNÝ STAV PROBLEMATIKY
Měření nízkých aktivit je v současné době velmi rozšířená činnost mnoha
prestižních spektrometrických laboratoří. Problematika nízkých aktivit se
stala aktuální zejména s příchodem studia zřídka se vyskytujících jevů, jako
je dvojitý beta rozpad, studium neutrin či temné hmoty. Jelikož četnost
sledovaných jevů může být od několika za den až po několik za rok, je
nezbytně nutné zamezit veškerým rušivým/falešným signálům, což je spojeno
s vysokými nároky na čistotu všech použitých materiálů a v neposlední řadě
je s tím spojená potřeba co nejnižšího pozadí.
Laboratoře po celém světě analyzují vzorky nejen životního prostředí
s nízkým obsahem umělých i přírodních radionuklidů. Vybrané experimenty
a výsledky nejvýznamnějších světových laboratoří zabývajících se měřením
nízkých aktivit lze najít například v: Neder a kol., 2000, Povinec a kol., 2004,
Neumaier a kol., 2000, Neumaier a kol., 2009, Andreotti a kol., 2006,
Pellicciari a kol., 2005, Finnerty a kol. 2011, Köhler a kol., 2009, Hult a kol.,
2000, Hurtado a kol., 2006 a další. I Oddělení spektrometrie gama Státního
ústavu radiační ochrany, v.v.i. (SÚRO) se snaží docílit co nejnižších hodnot
minimálních detekovatelných aktivit (MDA), tj. usiluje o možnost měřit
s vyšší citlivostí a přesností, nebo zkrátit dobu měření při stejné citlivosti.
Tato snaha pramení nejen z požadavků státních i mezinárodních orgánů měřit
co nejnižší hodnoty (například Euratom 43, 2000), ale je to i věc prestiže
každé laboratoře.
Měření nízkých aktivit přírodních radionuklidů mimo jiné naráží na problém
správného stanovení a odečtu pozadí. Pozadí měření je tvořeno několika
zdroji, ať již jde o pozadí způsobené samotným materiálem detektoru,
stíněním či jinými součástmi spektrometrického systému. Dále je významnou
složkou pozadí kosmické záření a v neposlední řadě mají velký vliv
primordiální radionuklidy a také radon a jeho dceřiné produkty. Při snaze
snížit pozadí je potřeba všechny zmíněné zdroje snížit na co nejnižší úroveň.
Kosmické záření je potřeba odstínit co nejúčinnějším stíněním, vzduch
obsahující radon vytlačit bezradonovým vzduchem a používat jen speciálně
vybrané materiály s nízkým obsahem radionuklidů. (Heusser, 1995; Gilmore
a Hemingway, 1995)
I na Oddělení spektrometrie gama vznikla snaha dosáhnout co nejnižší
hladiny pozadí. Za tímto účelem bylo navrženo a vybudováno
nízkopozaďové stínění na vybraném nízkopozaďovém detektoru. Funkčnost
nového stínění byla ověřena řadou srovnávacích měření a na základě
vypracovaného funkčního vzoru bylo později vyrobeno ještě jedno stínění.
Dalším důležitým krokem při měření nízkých aktivit je snaha zamezit
výrazným fluktuacím pozadí, které znesnadňují vyhodnocování měření. S tím
2
je spojena potřeba dlouhodobého monitorování a vyhodnocování pozadí.
Pozadí na všech detektorech jsou měřena pravidelně, ale jejich podrobné
statistické vyhodnocení bylo doposud provedeno jen jednou. Fluktuace
pozadí může mít významný vliv na stanovení aktivity, zejména v případě
měření nízkých aktivit přírodních radionuklidů.
2. CÍLE DISERTAČNÍ PRÁCE
Hlavním cílem práce byla výstavba nízkopozaďového stínění pro
spektrometrii gama s využitím HPGe detektoru a vyhodnocení a optimalizace
rutinního měření pozadí.
Dílčí cíle práce lze shrnout do následujících bodů:
− Výstavba nízkopozaďového stínění HPGe detektoru
− Zpracování a vyhodnocení naměřených dat – vytvoření funkčního
vzoru
− Realizace funkčního vzoru nízkopozaďového stínění na další
detektor, ověření funkčnosti
− Instalace detektoru v podzemní laboratoři LSM Modane
− Vyhodnocení a statistické zpracování dlouhodobého měření pozadí
na HPGe detektorech
− Optimalizace a automatizace vyhodnocování pozaďových spekter a
zavedení regulačních diagramů do laboratorního systému LABSYS
3. METODY ZPRACOVÁNÍ
Nízkopozaďové stínění
Prvním krokem pro snížení pozadí bylo přidání dalších stínících materiálů do
stávajícího stínění. Zvětšení objemu stínícího materiálu mělo za cíl lépe
odstínit záření přicházející z vnějšího prostředí, hlavně kosmické záření.
Přidáním dalších materiálů také došlo ke zmenšení vnitřního volného
prostoru kolem detektoru, tím byl docílen nižší objem vzduchu a tedy i
dceřiných produktů radonu v těsném okolí detektoru. Volný prostor kolem
detektoru byl zredukován na 30 dm3, tj. jedenáctkrát, což ještě umožňuje
měřit vzorky v geometrii 3 l Marinelliho nádoby. Dalším krokem bylo
zamezení přístupu vzduchu, respektive radonu a jeho produktů do prostoru
kolem detektoru. Toho bylo dosaženo pomocí vystavění téměř těsnící
měděné „kukaně“ a zavedením odpařovaného tekutého dusíku z Dewarovy
nádoby do prostoru kolem detektoru.
3
Vliv dostínění byl pozorován ve dvou stádiích. Porovnány byly měření
s původním stíněním, měření po dostínění bez odparu tekutého dusíku (LN2)
a měření po dostínění s odparem LN2. Na obrázku 1 je znázorněn
schematický nákres dostavěného stínění při pohledu z boku. Výsledky byly
mimo jiné publikovány v článku Low background shielding of HPGe
detector (Trnková a Rulík, 2009).
Obr. 1: Schematický nákres vybudovaného dostínění - pohled z boku.
Dosažené výsledky lze považovat za velmi uspokojivé, proto byl ze
získaných výsledků a použitých podkladů sepsán funkční vzor, a bylo
vybudováno další nízkopozaďové stínění. Tentokrát ale byla výroba dostínění
zadána externí firmě, která stínění vyrobila dle zadávací dokumentace. Na
obrázku 2 je fotografie měděného boxu s nainstalovanými probublávačkami
pro kontrolu přetlaku uvnitř boxu.
4
Obr. 2: Nízkopozaďové stínění vybudované dle funkčního vzoru Nízkopozaďový box s nainstalovanými probublávačkami pro kontrolu
přetlaku odpařeného dusíku uvnitř měděného boxu.
Účast SÚRO v podzemní laboratoři v Modane
V roce 2012 se Oddělení spektrometrie naskytla příležitost umístit jeden ze
svých detektorů do podzemní laboratoře LSM Modane (LSM – Laboratoire
Souterrain de Modane). Podzemní laboratoř je situována v Alpách uprostřed
silničního tunelu Fréjus v nadmořské výšce 1260 m. Hora je tvořena
převážně slídou a břidlicí, a vytváří stínění o tloušťce 1700 m, což odpovídá
4400 m ekvivalentu vody. Toto stínění zeslabí tok nabitých částic
kosmického záření faktorem 3 x 106 v porovnání s tokem na povrchu země.
Tok mionů je 4 na m2 za den v porovnání s 1,4 x 107, který je na úrovni
hladiny moře. Tok neutronů s energií nad 2,5 MeV je 240 na m2 za den
(Bourlat a kol, 1994). Parametry podzemní laboratoře v Modane ji činí
jednou z laboratoří s nejnižším pozadím. Z důvodů nastalých okolností byl do
Francie nakonec přesunut nízkopozaďový detektor 29. Je to detektor, který
byl umístěn do nízkopozaďového stínění popsaného v předchozí části. Tento
fakt tedy umožňoval srovnání nízkopozaďového stínění v nadzemní
5
laboratoři SÚRO s obyčejným stíněním v podzemní laboratoři v Modane. Pro
přesun do podzemní laboratoře bylo vybráno jedno z olověných stínění (10
cm Pb). Kvůli úspoře prostoru bylo nutné stínění upravit. Byl vyroben nový
poklop a stínění bylo dovystláno další vrstvou Cu (víko 6 mm Cu, boky
stínění 15 mm Cu).
Měření pozadí
Stanovování nízkých aktivit přírodních radionuklidů naráží na problém
správného odečtu pozadí. Určení aktivity je založeno na dvou nezávislých
měřeních (měření vzorku a měření pozadí), během kterých ale může pozadí
fluktuovat. Příspěvek pozaďového píku k píku úplné absorpce daného
nuklidu v měřeném vzorku může tvořit až desítky procent v případě
stanovení nízkých aktivit. Z tohoto důvodu může fluktuace pozadí značně
ovlivnit stanovení aktivity a snižuje spolehlivost stanovení. Také
Comptonovské kontinuum je ovlivněno velikostí a fluktuací přírodního
pozadí, což ovlivňuje citlivost měření i v oblastech mimo píky přírodních
radionuklidů. Z těchto důvodů je znalost přesné úrovně pozadí velmi důležitá
a monitorování vyhodnocování pozadí je nezbytné pro správný chod
laboratoře.
Zpracována byla pozaďová spektra naměřená po přestěhování Oddělení
Spektrometrie SÚRO do Bartoškovy ulice, které proběhlo v dubnu 2005.
Vyhodnocena jsou vždy spektra naměřená daným detektorem a v daném
stínění. Pokud detektor během uvedeného období byl přemístěn, či došlo ke
změně jiných parametrů ovlivňujících pozadí, nebyla pozaďová spektra
kombinována dohromady.
Výběr energetických oblastí je dán historicky, tj. byl učiněn před více než 10
lety, a dnes již plně nepokrývá potřeby laboratoře. V rámci zpracování
naměřených pozadí bylo kontrolováno celkem 13 energií příslušejících
píkům některého radionuklidu a 3 integrální počty impulsů z vybraných
energetických oblastí. Kromě přírodních radionuklidů jsou v pozadí
monitorovány i umělé radionuklidy, konkrétně 137Cs, 60Co a 134Cs. Nuklidy
134
Cs a 137Cs začaly být monitorovány po černobylské havárii. 134Cs s energií
795 keV díky krátkému poločasu v současné době již není měřitelné, a proto
ani nebylo statisticky zpracováno. Oproti tomu 137Cs je stále možné naměřit,
navíc je to častý kontaminant, a proto jej na některých detektorech stále
měříme. 60Co je v pozadích monitorován hlavně kvůli možné kontaminaci, ke
které ale naštěstí nedochází, a proto nebylo možné provést statistické
zpracování ani u jednoho z detektorů. Ostatní vyhodnocené energie mají svůj
původ v přírodních rozpadových řadách a v pozaďových spektrech se
vyskytují vždy. Integrální počty impulsů byly monitorovány pro energetické
rozsahy 20-100 keV, 100-2800 keV a 20-2800 keV.
6
4. VÝSLEDKY
Nízkopozaďové stínění
Výstavba nízkopozaďového stínění na Oddělení spektrometrie SÚRO
potvrdila předpoklad, tj. vedla ke snížení pozadí i mírnému zlepšení MDA.
Největší vliv byl pozorován na počtu impulsů v pících přírodních
radionuklidů přítomných v pozaďových spektrech. Dostavba a zmenšení
volného prostoru kolem detektoru měly na pozadí větší vliv než odpar
tekutého dusíku do prostoru kolem detektoru.
Za účelem vyhodnocení vlivu dostínění detektoru byly porovnávány čisté
plochy píků, počty impulsů v různých energetických oblastech a hodnoty
MDA (Curie, 1968) pro přírodní radionuklidy a Comptonovské pozadí. Tyto
parametry byly porovnány u pozadí před dostíněním, s přidaným stíněním
bez odparu tekutého dusíku (LN2) a s odparem LN2. Na obrázku 3 je
znázorněno porovnání spekter pozadí změřených v původním stínění a
upraveném stínění s odparem LN2. Vliv dostínění je zjevný zejména v oblasti
nízkých energií. Odpar dusíku má také značný vliv na plochy píků přírodních
radionuklidů, jak je v grafu dobře patrné například u píku 214Pb o energii
352 keV nebo u 214Bi o energii 609 keV.
2500
Původní stínění
Upravené stínění
Počet impulsů
2000
1500
1000
500
0
0
300
600
900
1200
1500
1800
2100
2400
2700
3000
Energie [keV]
Obr. 3: Porovnání pozaďových spekter původního stínění a stínění po úpravě
s odparem LN2. Spektra jsou přepočítána na 250 000 s.
Z obdržených výsledků vyplynulo, že dostínění má největší vliv na plochy
píků dceřiných produktů radonu. Při odpařování LN2 bylo u některých energií
7
přírodních radionuklidů dosaženo poklesu i na méně než 10 % původní
hodnoty pozadí. Vliv je nejmenší u plochy píku 40K, kde odpařování LN2
nemá žádný vliv, což se ale dalo očekávat. V případě integrálních počtů
impulsů je vliv dostínění mezi 25 % a 15 %, v tomto případě nemá
odpařování LN2 téměř žádný vliv.
Posledním, ale dá se říci nejdůležitějším sledovaným parametrem, byly
hodnoty minimální detekovatelné aktivity (MDA). Podobně jako v případě
vlivu dostínění na integrální počty impulsů i u hodnot MDA není příliš velký
vliv mezi odpařováním LN2 a bez odpařování. Hodnoty MDA po dostínění
klesly zejména v oblasti nízkých energií, a to o ca. 30 %.
Stejně jako u prvního dostínění i u druhého stínění vyrobeného dle funkčního
vzoru byl vyhodnocen vliv dostínění na pozadí. V tabulce 1 jsou uvedeny
průměrné hodnoty ploch vybraných píků a integrálních počtů impulsů
v daných energetických intervalech, přepočítané na 1000 s (doba měření byla
600 000 s), jejich směrodatné odchylky a pokles počtu impulsů po dostínění
v %. Z dat je opět zřejmé, že největší vliv má dostínění na dceřiné produkty
radonu.
Tab. 1: Výsledky měření pozadí před a po dostínění, vybrané přírodní
radionuklidy a integrální počty impulsů za 1000 s.
Energie
Původní stínění
imp/1000 s
Nové stínění
imp/1000 s
Pokles (%)
212
238 keV
2,07 ± 0,57
0,74 ± 0,35
36 %
214
352 keV
23,3 ± 9,6
1,51 ± 0,90
6%
511 keV
35,9 ± 1,54
29,5 ± 0,95
82 %
583 keV
1,13 ± 0,32
0,40 ± 0,17
36 %
Nuklid
Pb
Pb
208
Tl
214
Bi
609 keV
18,7 ± 7,5
1,48 ± 0,77
8%
228
Ac
911 keV
0,42 ± 0,14
0,38 ± 0,06
90 %
214
Bi
1120 keV
4,52 ± 1,84
0,42 ± 0,12
9%
40
K
1461 keV
1,02 ± 0,09
0,52 ± 0,07
51 %
1764 keV
4,28 ± 1,68
0,47 ± 0,14
11 %
2614 keV
1,36 ± 0,16
0,46 ± 0,07
33 %
Integrál
20 - 100 keV
380 ± 20
270 ± 2
70 %
Integrál
100 - 400 keV
1530 ± 70
1100 ± 10
72 %
Integrál
400 - 3000 keV
1020 ± 60
810 ± 10
80 %
Integrál
20 - 3000 keV
2920 ± 150
2180 ± 10
74 %
214
Bi
208
Tl
8
Co se týká integrálních počtů impulsů, i v tomto případě má dostínění
největší vliv na oblast nízkých energií. Z časových závislostí sledovaných
píků je kromě poklesu možné pozorovat i snížení fluktuací. Lze tedy
konstatovat, že dostínění vyrobené podle funkčního vzoru plní svou funkci a
poskytuje uspokojivé výsledky.
Účast SÚRO v podzemní laboratoři v Modane
Výsledky obdržené po přestěhování detektoru do Modane byly srovnány
s měřeními v laboratoři SÚRO. Srovnána byla pozaďová spektra a v nich
comptonovské kontinuum i plochy vybraných píků přírodních radionuklidů.
Na následujícím obrázku 4 jsou znázorněna spektra naměřená v ocelovém
stínění v laboratoři SÚRO (všechny konfigurace a spektrum mimo stínění) a
spektrum naměřené v laboratoři LSM Modane, obdržené s totožným
detektorem, ale s použitím běžného olověného stínění.
Mimo stínění
Původní stínění
Vylepšené stínění bez LN2
Vylepšené stínění s LN2
Opravená kukaň
Modane - SÚRO detektor
Modane - Obelix detektor
Porovnání spekter
1.E+01
1.E+00
1.E-01
CPS
1.E-02
1.E-03
1.E-04
1.E-05
1.E-06
1.E-07
1.E-08
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Energie [keV]
Obr.4: Porovnání pozaďových spekter detektoru 29 mimo stínění a ve všech
stádiích dostínění, s pozadím v podzemní laboratoři v Modane naměřeným
detektorem 29 a ultra nízkopozaďovým detektorem vyrobeným na zakázku.
Vliv umístění laboratoře na comptonovské kontinuum je zřejmý v celém
rozsahu měřených energií, kontinuum je nižší přibližně o jeden řád. Vliv
umístění detektoru na plochy píků bude probrán níže. Navíc je v grafu
znázorněno i spektrum naměřené se speciálním nízkopozaďovým detektorem
- Obelix, vyrobeným z proměřených materiálů, umístěným ve speciálním
nízkopozaďovém stínění z archeologického olova, situovaného taktéž v LSM
9
Modane. Detektor má o něco větší účinnost než detektor 29 a jiné
geometrické uspořádání, což ale nemá až tak zásadní vliv na obdržené
výsledky. Z grafu je zřejmé, že výsledek dosažený s použitím detektoru 29 a
běžného stínění je naprosto neodpovídající možnostem, které umístění
v podzemní laboratoři může poskytnout.
Následující tabulka 2 shrnuje výsledky vyhodnocených ploch vybraných píků
(přepočítané na 1000 s) a integrálních počtů impulsů. Výsledky přinesly
poměrně zajímavá zjištění. Podle očekávání největší plochy píků přírodních
radionuklidů byly naměřeny v nadzemní laboratoři SÚRO s použitím
původního stínění. S použitím nízkopozaďového stínění bylo většinou
dosaženo lepších výsledků u ploch přírodních radionuklidů než v podzemní
laboratoři v LSM, což poukazuje na dobrou funkčnost vybudovaného
nízkopozaďového stínění. Umístění laboratoře má samozřejmě zásadní vliv
na integrální počet impulsů, spektra naměřená v Modane mají nižší počty
impulsů v celém energetickém rozsahu. Stejně tak je tomu i u anihilačního
píku 511 keV.
Tab. 2: Hodnoty ploch vybraných ploch píků a integrálních počtů impulsů na
1000 s.
Počet imp. /1000 s
238 keV 212Pb
SÚRO - původní stínění
SÚRO- nízkopozaďové stínění
1,270
SÚRO - Modane
Obelix- Modane
Počet imp. /1000 s
0,054
609 keV
214
Bi
351 keV 214 Pb
511 keV
583 keV 208Tl
9,250
35,95
2,026
1,482
31,35
0,995
2,367
0,893
0,020
0,055
911 keV
228
Ac 1120 keV
0,017
214
Bi
1460 keV
40
K
SÚRO - původní stínění
7,483
0,682
2,439
1,451
SÚRO- nízkopozaďové stínění
1,783
0,710
0,403
0,991
SÚRO - Modane
1,853
0,099
0,650
2,361
Obelix- Modane
0,019
0,015
0,011
0,032
10 - 100 keV
10 - 320 keV
Počet imp. /1000 s
1764 keV
214
Bi 2614 keV
208
Tl
SÚRO - původní stínění
2,095
2,622
450
1740
SÚRO- nízkopozaďové stínění
0,464
1,082
173
647
SÚRO - Modane
1,248
1,689
119
377
Obelix- Modane
0,007
0,010
1,35
2,46
10
Počet imp. /1000 s
100 - 320 keV
10 - 2800 keV
100 -2800 keV
320 -2800 keV
SURO - původní stínění
1290
2890
2440
1150
SURO- nízkopozaďové stínění
474
1113
940
467
SURO- Modane
258
612
493
235
Obelix- Modane
1,11
4,33
2,98
1,86
Měření pozadí
V rámci zpracování naměřených spekter pozadí se posuzoval vývoj pozadí v
čase a bylo provedeno statistické vyhodnocení fluktuace naměřených dat.
Díky informacím o chování pozadí v čase jsme schopni odhalit problémy
(například kontaminaci zařízení), změny v přírodním pozadí nebo zvláštní
chování detektoru. Fluktuace pozadí mohou způsobit nesrovnalosti ve
stanovení nízkých aktivit přírodních radionuklidů. Navíc mohou ovlivnit
MDA přírodních i umělých radionuklidů. Z těchto důvodů je sledování
fluktuace pozadí velmi důležité a někdy je vhodné pro odečet pozadí použít
střední hodnotu stanovenou z dlouhodobého monitorování namísto
posledního naměřeného pozadí. Nebo alespoň fluktuace pozadí zohlednit
v nejistotě stanovení aktivity.
V rámci statistického zpracování byla pro všechny energie uvedena
kumulativní rozdělení četností impulsů pozadí v kvantilovém grafu pro lognormální rozdělení, hodnoty geometrického a aritmetického průměru,
geometrická směrodatná odchylka a 95 % toleranční interval. Nejvýraznější
fluktuace vykazují píky 214Bi a 214Pb, oproti tomu píky 210Pb, 226Ra a 40K,
stejně jako integrální počty impulsů vykazují velmi dobré statistické výsledky
bez významných fluktuací.
Zpracování tak velkého množství dat umožnilo studium i dalších parametrů a
překvapivých výsledků, které vyplynuly z vyhodnocených dat. Například
bylo možné porovnat pozadí totožného detektoru ve dvou základních
stíněních, která jsou na oddělení používána – 20 cm Fe a 10 cm Pb. Nebo byl
řešen problém nezvykle vysokého pozadí přenosných detektorů.
Navíc byla u velko-objemových detektorů vypozorována totožná fluktuace
dceřiných produktů v čase, což ukazuje na vliv fluktuace radonu v laboratoři
na pozadí detektorů. Fluktuaci pozadí na nejúčinnějších detektorech je
věnována publikace (Dragounová a Rulík, 2013).
Vliv fluktuace pozadí na MDA
Minimální detekovatelná aktivita je nejmenší aktivitou měřitelnou daným
spektrometrickým systémem za daných podmínek. Při posuzování vhodnosti
11
určitého detektoru pro stanovení nízkých aktivit přírodních radionuklidů,
které jsou přítomny v pozadí, je třeba posuzovat hodnotu MDA, která je dána
jak přítomností pozaďového píku, tak i comptonovského pozadí vzorku.
MDA je přímo úměrná odmocnině pozadí, jak je uvedeno například v Currie,
1968, proto má fluktuace pozadí významný vliv na hodnoty MDA, více ale
ovlivňuje vyhodnocování aktivit, než stanovování MDA.
Fluktuace pozadí ovlivňují hodnoty MDA umělých radionuklidů pro energie
blízké pozaďovým píkům, MDA umělých radionuklidů mimo tyto oblasti
nejsou znatelně ovlivněny. Vliv fluktuace pozadí je významnější v oblasti
nízkých energií. Výsledky obdržené statistickým vyhodnocením pozaďových
spekter jsou využívány při stanovování radionuklidových kontaminací nebo
při stanovování velmi nízkých aktivit.
Při stanovení „ideální“ hodnoty MDA postupujeme tak, že ve zvolené
geometrii vyhodnotíme pozaďové spektrum, přičemž pro odečet pozadí
použijeme to samé spektrum, tj. odečítá se spektrum samo od sebe (hodnoty
všech čistých ploch píků jsou po odečtení pozadí identicky rovny nule). Pro
získání střední hodnoty MDA pro danou energii nuklidu a daný detektor je
nejjednodušší vyhodnotit MDA u každého spektra a hodnoty MDA potom
zprůměrňovat (geometrický průměr je vhodnější než aritmetický).
Příklady vypočítaných MDA jsou uvedeny v tabulce 3. Hodnoty byly
vyčísleny ze všech naměřených pozadí detektoru 29 a 28, pro měřící čas
600 000 s, Marinelliho nádobu s objemem vzorku 3 litry (hustota materiálu
ρ=1 g/cm3). Hodnoty MDA byly spočítány pro vybrané umělé i přírodní
radionuklidy, s ohledem na jejich výtěžek. Korekce na pravé sumace nebyla
provedena, přestože je u tak velkých detektorů značná. Porovnávané
detektory jsou rozměry a účinností srovnatelné, tj. i sumace by měly být
srovnatelné, s výjimkou nízkých energií, protože detektor 29 je oknový a
detektor 28 nikoli.
95 % toleranční interval zřetelně ukazuje na vliv počtu impulsů. Kromě
pozadí je hodnota MDA ovlivněna také výtěžkem dané linky, účinností či
geometrií.
Závěrem lze říci, že fluktuace pozadí může způsobit rozdíly při stanovení
nízkých aktivit přírodních radionuklidů. Stejně tak ovlivňuje i MDA
přírodních i umělých radionuklidů. V takových případech by bylo vhodnější
odečítat střední hodnotu pozadí.
12
Tab. 3: Vypočítané hodnoty MDA pro detektory 29 a 28 a geometrii 3 litrová
Marinelliho nádoba.
Detektor 29 - 100 %
3 litrová
Marinelli
GM
Bq/kg
GSD
Detektor 28 - 103 %
95% toler. interval
Bq/kg
GM
Bq/kg
GSD
95% toler. interval
Bq/kg
210
Pb - 46 keV 7,27E-01 1,01 6,99E-01 7,57E-01 2,09E+01 1,36 9,71E+00 4,51E+01
234
Th - 63 keV 3,50E-01 1,01 3,34E-01 3,66E-01 1,62E+00 1,37
7,41E-01 3,56E+00
Ra - 186 keV 4,22E-01 1,01 4,13E-01 4,32E-01 4,85E-01
1,24
2,84E-01
8,27E-01
226
214
1,17
3,79E-02
8,39E-02
208
Pb - 352 keV 4,02E-02 1,09 2,96E-02 5,46E-02 5,64E-02
Tl - 583 keV 1,39E-02 1,26 6,16E-03 3,14E-02 1,60E-02
1,18
1,04E-02
2,46E-02
214
Bi - 609 keV 2,69E-02 1,13 1,77E-02 4,11E-02 4,48E-02
1,14
3,19E-02
6,31E-02
228
Ac - 911 keV 4,11E-02 1,07 3,15E-02 5,34E-02 4,32E-02
1,13
3,21E-02
5,83E-02
40
K - 1461 keV 1,16E-01 1,05 9,78E-02 1,37E-01 1,45E-01
1,08
1,20E-01
1,75E-01
1,10
2,26E-02
3,74E-02
132
Te - 228 keV 2,85E-02 1,04 2,52E-02 3,23E-02 2,91E-02
131
I - 364 keV 1,85E-02 1,02 1,74E-02 1,96E-02 2,04E-02
1,10
1,61E-02
2,59E-02
137
Cs - 662 keV 1,06E-02 1,14 6,73E-03 1,66E-02 1,37E-02
1,32
6,72E-03
2,78E-02
134
1,09
9,70E-03
1,50E-02
Cs - 796 keV 1,07E-02 1,03 9,76E-03 1,16E-02 1,20E-02
Systém zajištění jakosti
Naměřená pozadí byla na SÚRO dlouhodobě sledována a hodnoty byly
zaznamenávány do daného souboru. Tento soubor byl použit jako zdroj pro
statistické vyhodnocení, bohužel ale obsahoval řadu chyb. Část těchto chyb
byla způsobena špatným prokladem ploch píků, které provádí software
Genie, případně špatnou energetickou kalibrací. Dalším zdrojem chyb byl
chybný ruční přepis dat z výpisů do souboru. Proto vznikl požadavek na
zautomatizování této činnosti a využití systému kontroly kvality –
regulačních diagramů, které nabízí laboratorní systém LABSYS používaný
na oddělení jako databáze vzorků.
Pro automatizaci vyhodnocování pozadí byl využit software GENIE. Cílem
bylo připravit analýzu, která z daného spektra vypíše plochy vybraných píků
a integrální počty impulsů přepočítané na 1000 s. Tato data vždy uvede ve
stejném tvaru a na daném místě výpisu, aby je bylo možné automaticky
převést do systému LABSYS, respektive do regulačních diagramů. Příprava
sekvence analýzy (v GENIE soubory s příponou ASF) vyžadovala několik
dílčích kroků. V první řadě byla připravena knihovna (Pozadí.NLB) tvořená
13
píky, které jsou předmětem zájmu. Všem linkám bylo přiřazeno zastoupení
100 % a velmi dlouhý poločas, aby nebyl ovlivněn výpočet plochy píku.
Připravená analýza Pozadí NOVÉ je tvořena následujícími kroky, uvedeny
jsou provedené úpravy oproti klasické analýze:
Výpis hlavičky – nepatrně zkrácen
Nalezení píků – klasické
Identifikace nuklidů – použita knihovna Pozadí.NLB
Výpočet aktivit – v tomto kroku se nepočítají aktivity, ale plochy
daných píků za 1000 s
Neidentifikované píky – klasické
Přidané kroky:
Výpočet ROI – vypíše integrální počet impulsů v daných energetických
oblastech – využívá INTROI pozadi.TPL (resp. INTROI pozadi 8000.tpl
pro detektory s 8192 kanály)
Reálné energie odpovídající intervalu kanálů – využívá ENERGY
pozadi.TPL (resp. ENERGY pozadi 8000.tpl) (jelikož jsou ROI
definované pomocí kanálů, nikoli pomocí energií, je v posledním kroku
uvedeno, jaké reálné energii hranice ROIek odpovídají)
5. ZÁVĚR
Optimalizace měření nízkých aktivit se snahou docílit co nejlepší citlivost je
dlouhodobý úkol. Uvedené výsledky shrnují hlavní aktivity, které byly
v tomto směru za posledních několik let na Oddělení spektrometrie gama
SÚRO provedeny. Hlavními úkoly bylo vybudovat nízkopozaďové stínění,
s jeho využitím docílit co největšího snížení pozadí, a statisticky zpracovat
dlouhodobé měření pozadí na všech detektorech a zhodnotit vliv fluktuací na
stanovení aktivit respektive na MDA. Dále z procesu vyhodnocování
vyplynula potřeba zavedení automatizace vyhodnocení a záznamu
pozaďových spekter.
Vybudování nízkopozaďového stínění spočívalo v přidání dalších stínících
materiálů do původního stínění, což vedlo ke zmenšení vnitřního prostoru
kolem detektoru, a zavedení odparu tekutého dusíku do prostoru kolem
detektoru. Provedené úpravy měly podle očekávání za následek snížení
pozadí. Největší vliv dostínění byl pro kontinuum v oblasti nízkých energií a
na dceřiné produkty radonu 214Bi a 214Pb. Dosažené výsledky s použitím
funkčního vzoru byly ověřeny a potvrzeny vybudováním druhého dostínění.
Závěrem lze říci, že bude vhodné, aby se tímto směrem postupovalo i
u ostatních detektorů, respektive stínění, protože snížení pozadí umožní
14
například zkrácení měřícího času při udržení původní citlivosti měření.
Kromě toho dostíněné detektory vykazují výrazně menší fluktuace pozadí.
Úspěšné využití nízkopozaďového stínění vyžaduje nadstandardní přístup
k měření. Je vhodné volit režim měření tak, aby nebylo nutné během měření
otevírat stínění například z důvodu doplňování dusíku. Odpojením odparu
LN2 pro účely plnění se venkovní vzduch dostane i do měděné kukaně. Po
uzavření stínění by se mělo vyčkat alespoň dvě hodiny do spuštění dalšího
měření, aby se rozpadly dceřiné produkty radonu obsažené ve vzduchu
zavřeném do stínění. Je důležité dbát na dovírání stínícího boxu.
V neposlední řadě je také nezbytná kontrola připojení hadičky
s odpařovaným LN2. Všechny tyto zásady musí být dodržovány i během
měření pozadí.
Nejen z důvodu požadavků systému kvality na oddělení bylo
zautomatizováno vyhodnocování pozadí a převod výsledků do databáze
vzorků, respektive do regulačních diagramů. Tyto kroky by měly významně
zjednodušit práci obsluze, navíc umožní rychlou kontrolu nových dat a
zobrazí základní statistické parametry.
Práce věnované měření nízkých aktivit jsou na Oddělení spektrometrie
SÚRO stále v běhu. Problém fluktuace pozadí se v současné době posunul
k dlouhodobému kontinuálnímu měření dceřiných produktů radonu
v laboratoři. Získané výsledky se budou srovnávat s naměřenými pozadími na
velkých detektorech ve stejném období. Na základě obdržených výsledků by
se měly stanovit korekční faktory, kterými se v případě potřeby budou
korigovat pozadí při vyhodnocování aktivit.
Snaha snižování pozadí v laboratoři dále pokračuje přívodem bezradonového vzduchu. Díky velkoobjemovým kontejnerům s aktivním uhlím
je bezradonový vzduch rozveden do všech laboratoří SÚRO, kde je bezradonová atmosféra potřebná, laboratoře na Oddělení spektrometrie gama
nevyjímaje. V ideálním případě bude bez-radonová atmosféra zavedena
přímo do měděných kukaní obou nízkopozaďových stínění.
Samozřejmě bude snaha vylepšit i ostatní stínění v laboratoři pomocí
dostínění a prosávání bez-radonového vzduchu či odparu tekutého dusíku.
V laboratoři je v plánu vybudovat aktivní stínění jak s kosmickým veto, tak i
s anticomptonovským veto. Zmíněné aktivity jsou ale naplánované
v horizontu několika následujících let.
Také účast a spolupráce s podzemní laboratoří v Modane stále pokračuje a
rozvíjí se. V současné době probíhají účinnostní kalibrace nového
nízkopozaďového detektoru, který bude do Modane přesunut a nahradí
detektor 29. Ve spolupráci s firmou Envinet bude vybudován automat na
15
výměnu vzorků pro dva nízkopozaďové detektory. Měřící automat bude
umožňovat automatickou výměnu vzorků vedoucí k úspoře měřícího času a
práce obsluhy. V neposlední řadě je v plánu ve spolupráci s ÚTEF zakoupení
speciálního nízkopozaďového detektoru. Detektor bude vyroben ze speciálně
vybraných materiálů proměřených v Modane a jeho výsledky by měly
dosahovat úrovně nejlepších nízkopozaďových zařízení na světě. Proměření a
výroba takového detektoru je záležitostí mnoha měsíců.
Seznam v tezích použité literatury
Andreotti, E., Giuliani, A., Pellicciari, M., Rusconi, C., Cesana, A., Garlati,
L., Terrani, M., Raselli, G. L., The Underground Baradello Laboratory:
Characterization of the Site and Early Results on Gamma-Rey and Neutron
Spectometry Measurements, Astroparticle, Particle and Space Physics,
Detectors and Medical Physics Applications, Proceedings of the 9th
Conference, ISBN 981-256-798-4, 2006, s. 115-122.
Bourlat, Y., Millies-Lacroix, J.-C., Abt, D., Measurement of low-level
radioactivity in the Modane underground laboratory, Nuclear Instruments and
Methods in Physics Research A 339, 1994, s. 309-317.
Currie, L.A., Limits for qualitative detection and quantitative determination,
application to radiochemistry. Anal. Chem. 40 (3), 1968, s. 586–593.
Dragounová, L., Rulík, P., Low level activity determination by means of
gamma spectrometry with respect to the natural background fluctuation,
Applied Radiation and Isotopes, Volume 81, 2013, s. 123-127.
Euratom 473, Commission Recommendation 2000/473/Euratom of 8 June
2000 on the application of Article 36 of the Euratom Treaty concerning the
monitoring of the levels of radioactivity in the environment for the purpose of
assessing the exposure of the population as a whole. OJ L 191, 2000, s. 37–
45.
Finnerty, P., MacMullin, S., Back, H., O., Henning, R., Long, A., Macon, K.,
T., Strain, J., Lindstrom, R., M., Vogelaar R., B., Low-background gamma
counting at the Kimballton Underground Research Facility, Nuclear
Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators,
Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, Volume 642, Issue 1,
2011, s. 65-69.
Gilmore, G., Hemingway, J.D., Practical Gamma-Ray Spectrometry. Great
Britain, Wiley, 1995. ISBN 0471951501.
16
Heusser, G., Low-Radioactivity Background Techniques, Annual Review of
Nuclear and Particle Science, Volume 45, 1995, s. 543-590.
Hult, M. Canet, M., J., M., Köhler, M., Neves, J., Johnston, P., Recent
developments in ultra low-level γ-ray spectrometry at IRMM, Applied
Radiation and Isotopes, Volume 53, Issues 1-2, 2000, s. 225-229.
Hurtado, S.,Garcı´a-Leo´ n, M.,Garcı´a-Tenorio,R., Optimized background
reduction in low-level gamma-ray spectrometry at a surface laboratory.
Applied Radiation and Isotopes, Volume 64, Issue 9, 2006, s. 1006–1012.
Köhler, M., Degering, D., Laubenstein, M., Quirin, P., Lampert, M.-O., Hult,
M., Arnold, D., Neumaier, S., .Reyss, J.-L., A new low-level g-ray
spectrometry system for environmental radioactivity at the underground
laboratory Felsenkeller, Applied Radiation and Isotopes, Volume 67, Issue 5,
2009, s. 736–740.
Neumaier, S., Arnold, D., Böhm, J., Funck E., The PTB underground
laboratory for dosimetry and spectrometry, Applied Radiation and Isotopes,
Volume 53, Issues 1-2, 2000, s. 173-178.
Neumaier, S., Wojcik, M., Dombrowski, H., Arnolda D., Improvements of a
low-level gamma-ray spectrometry system at the underground laboratory
“UDO”, Applied Radiation and Isotopes, Volume 67, Issue 5, 2009, s. 726730.
Neder, H., Heusser, G., Laubenstein, M., Low level γ-ray germaniumspectrometer to measure very low primordial radionuclide concentrations,
Applied Radiation and Isotopes, Volume 53, Issues 1-2, 2000, s. 191-195.
Pellicciari, M., Fascikly, A., Giuliani, A., Pedretti, M., Cesana, A., Garlati,
L., Terrani, M., Raselli, G.L., A very low-background gamma-ray counting
facility in the Baradello underground laboratory, Radiation Protection
Dosimetry, Volume 116, No. 1-4, 2005, s. 359-362.
Povinec, P., P., Comanducci, J.-F., Levy-Palomo I., IAEA-MEL's
underground counting laboratory in Monaco—background characteristics of
HPGe detectors with anti-cosmic shielding, Applied Radiation and Isotopes,
Volume 61, Issues 2-3, 2004, s 85-93.
Trnková, L., Rulík, P., Low background shielding of HPGe detector, Applied
Radiation and Isotopes, Volume 67, Issue 5, 2009, s. 723–725.
17
Seznam prací disertanta
Články v impaktovaných zahraničních časopisech (hlavní autor)
Trnková, L., Trojek, T., Thinová, L., Gamma spectrometric measurement of
depth-related radionuclide distribution in walls, Applied Radiation and
Isotopes 68 (2010) 832-835
Trnková, L., Rulík, P., Low background shielding of HPGe detector, Applied
Radiation and Isotopes 67 (2009) 723-725
Dragounová, L., Rulík, P., Low level activity determination by means of
gamma spectrometry with respect to the natural background fluctuation,
Applied Radiation and Isotopes 81 (2013) 123-127
Články v českých časopisech (hlavní autor)
Trnková L., Trojek T., Stanovení parametrů rentgenky s polykapilární
fokusací pomocí radiochromních filmů a spektrometrie záření X, Bezpečnost
jaderné energie, ročník 19 [57] 2011 3/4
Dragounová L., Škrkal J., Rulík P., Pfeiferová V., Porovnání základních
parametrů CdZnTe, LaBr a HPGe detektorů pro detekci záření gama,
Bezpečnost jaderné energie, ročník 21, 2013 5/6
Statě ve sbornících z konferencí (hlavní autor)
Dragounová L., Škrkal J., Pfeiferová V., Porovnání základních parametrů
CdZnTe, LaBr a HPGe detektorů pro detekci záření gama, Sborník abstraktů
XXXIV. DRO. Praha: České vysoké učení technické v Praze, Fakulta jaderná
a fyzikálně inženýrská, 2012, s. 98. ISBN 978-80-01-05140-5.
Trnková L., Trojek T., Stanovení parametrů rentgenky s polykapilární
fokusací pomocí radiochromních filmů a spektrometrie záření X, Sborník
abstraktů XXXII. DRO. Praha: České vysoké učení technické v Praze,
Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská, 2010, díl 1, s. 36. ISBN 978-80-0104647-0.
Trnková, L., Kříž, R., Dressler, J., Kopecký, Z., Měření aktivačních spekter
pomocí HPGe detektoru, Sborník abstraktů XXXI. DRO. Praha: České
vysoké učení technické v Praze, Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská,
2009, díl 1, s. 22. ISBN 978-80-01-04430-8.
Trnková, L., Laboratory and In-Situ Gamma Spectrometry Application for
Assesment of Radionuclides Depth Distribution in Environment
18
Abstract Book ICI 2008. Seoul: The Korea Radioisotope Association, 2008,
p. 420-421.
Trnková, L., Trojek, T., Thinová, L., Application of in situ Gamma
Spectrometry to Localization of Radon Sources in Dwellings, Book of
Abstracts 5th Conference on Protection Againts Radon at Home and at Work.
Praha: ČVUT, Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská, KDAIZ, 2007, vol. 1,
p. 61. ISBN 978-80-01-03783-6.
Trnková, L., Trojek, T., Thinová, L, Metoda hloubkové lokalizace Bi 214 ve
stěnách
budov
pomocí
terénní
spektrometrie
záření
gama
Sborník - XXIX. DRO. Praha: Ediční středisko ČVUT, 2007, díl 1, s. 352355. ISBN 978-80-01-03901-4.
Trnková, L., Rulík, P., HPGe detector shielding adjustment, Conference
Proceedings XXX. DRO. Bratislava: Spoločnosť nukleárnej medicíny a
radiačnej hygieny Slovenskej lekárskej spoločnosti, 2008, vol. 1, p. 164-166.
ISBN 978-80-89384-01-3.
Trnková, L., Mrázová, Z., Trojek, T., Porovnání možností použití vybraných
aparatur pro rentgenfluorescenční analýzu, 13. Spektrometrická konference.
Praha: Spektroskopická společnost Jana Marka Marci, 2007, s. 81. ISBN 80903732-2-4.
Trnková, L., Rulík, P., Nový filtrační materiál pro odběry aerosolů radiační
monitorovací sítí ČR, Sborník rozšířených abstraktů XXVIII. DRO. Praha:
Ediční středisko ČVUT, 2006, díl 1, s. 341-344. ISBN 80-01-03575-1.
19
SUMMARY
The determination of low level activities of natural and artificial
radionuclides is nowadays widespread problem. There exist several
underground laboratories aimed to low level measurements as well as
aboveground laboratories with low level instruments. Gamma spectrometric
laboratory of National Radiation Protection Institution as well want to
measure as low activity as is possible, or measure with the best sensitivity.
Therefore low background shielding was build up by adding lead and copper
shielding to the original shielding and supply of evaporated nitrogen, caused
a decrease of the background and accordingly MDA values as well. As the
approved model achieve satisfactory results, second low level shielding was
built up and results of both are presented.
Low activity measurement is significantly dependent on background level.
Background fluctuation can cause differences in activity determination. Also
the MDA of natural and artificial radionuclides can be influenced by
background fluctuation. Therefore is the long time background monitoring
very important. Results obtained using both built shielding are presented, as
well as a participation SURO at underground laboratory in Modane.
Statistical evaluation of long term background monitoring is moreover
extended by quality assurance improvement using automatic background
evaluation.
20